name: Комбинированный подход к поиску распределений размеров сферических наночастиц по данным малоуглового рентгеновского рассеяния
keyword_list: Методы оптимизации Распределение частиц по размерам Полидисперсные системы Малоугловое рассеяние
abstract: Разработан новый комбинированный подход, позволяющий с использованием целого ряда численных методов существенно расширить область сходимости к правильному решению в многомерном пространстве стартовых параметров модели и, таким образом, улучшить надежность анализа данных малоуглового рассеяния. Проведен анализ литературных данных, включающий основные алгоритмы анализа полидисперсных систем и ряд оптимизационных схем, используемых в исследовании. Впервые выполнено систематическое исследование устойчивости решений задачи поиска распределений сферических частиц по размерам из данных малоуглового рассеяния с помощью различных минимизационных методов поиска. Анализ проведен на ряде модельных и реальных объектов, состоящих из двух типов полидисперсных систем сферических частиц с перекрывающимися и частично перекрывающимися распределениями. Определены диапазоны сходимости решений при изменении одного и двух стартовых параметров модели в виде двумерных карт допустимых начальных значений среднего размера и полуширины распределений. По результатам модельных экспериментов были выработаны рекомендации для модифицирования программ POLYMIX и VOLDIS с целью повышения их эффективности. Впервые с использованием данных малоуглового рассеяния от раствора кремнезоля в сферическом приближении формы частиц проведено сравнение эффективности четырех минимизационных схем поиска распределений по размерам: метода многогранника Нелдера-Мида, метода моделирования отжига, квазиньютоновского градиентного метода Бройдена-Флетчера-Гольдфарба-Шанно и нового подхода – сочетания градиентного метода и метода моделирования отжига. Анализ полученных данных позволил расположить методы в порядке возрастания их эффективности: а) метод Нелдера-Мида, б) метод моделирования отжига, в) метод Бройдена-Флетчера-Гольдфарба-Шанно, г) комбинация метода Бройдена-Флетчера-Гольдфарба-Шанно и метода моделирования отжига. Каждый метод был реализован в виде модификации программы MIXTURE. Впервые предложена новая схема поиска распределений размеров частиц по данным малоуглового рассеяния, сочетающая в себе последовательный анализ методами прямого поиска с помощью регуляризации, непараметрического сглаживания распределения и в виде суперпозиции гладких аналитических функций. При этом результаты, полученные методами прямого поиска, используют для построения стартовых приближений для суперпозиционного метода, который также дает гладкое решение, но свободен от недостатков прямых методов. Такой подход позволил расширить диапазон сходимости к точному решению обратной задачи в пространстве параметров, описывающих структурную модель исследуемой системы во всех рассмотренных случаях с разбросом не хуже 1% по параметрам распределения. Анализ проведен на примере двух- и трехкомпонентных модельных полидисперсных систем сферических частиц. Впервые разработана новая схема комбинирования методов поиска распределений с чередованием двух принципиально разных алгоритмов минимизации – квазиньютоновского градиентного поиска Бройдена-Флетчера-Гольдфарба-Шанно и метода моделирования отжига. Данная схема позволила расширить область допустимых стартовых значений параметров модели, при которых возможно нахождение параметров распределений с разбросом не хуже 5%, не менее, чем на 15% по сравнению с подходами, основанными на использовании только одного из методов поиска. Комбинированный подход может быть использован как завершающий этап последовательного анализа методами прямого поиска с помощью регуляризации, непараметрического сглаживания распределения и в виде суперпозиции гладких аналитических функций. В совокупности, предложенные схемы представляют собой метод поиска распределений сферических частиц по размерам с расширенной областью сходимости. Проделанная работа обеспечивает базис для создания автоматизированного анализа. Впервые проведено исследование влияния уровня шумов в данных малоуглового рассеяния на устойчивость решений для теоретических двухкомпонентных полидисперсных систем сферических частиц. Показано, что добавление гауссовского шума к данным уменьшает допустимые диапазоны стартовых значений параметров при поиске истинного решения, а наличие пуассоновского шума с относительным уровнем в области малых значений интенсивностей 25% – расширяет, при этом минимум на 10%. Эффективность работы предложенных схем поиска распределений частиц по размерам с расширенной областью сходимости продемонстрирована на примерах анализа данных рассеяния от растворов кремнезолей и полимерных матриц с наночаcтицами оксида цинка.
chairman_dissertation_council.name: Михаил
chairman_dissertation_council.surname: Ковальчук
chairman_dissertation_council.patronymic: Валентинович
chairman_dissertation_council.position: руководитель научного направления
chairman_dissertation_council.degree: Доктор физико-математических наук
chairman_dissertation_council.rank: Член-корреспондент РАН
chairman_dissertation_council.wos_research_id: -
chairman_dissertation_council.scopus_author_id: 7003825275
chairman_dissertation_council.rinc_id: 22225
chairman_dissertation_council.territory: РОССИЯ
organization_supervisor.name: Елена
organization_supervisor.surname: Иванова
organization_supervisor.patronymic: Сергеевна
organization_supervisor.position: Ученый секретарь
organization_supervisor.territory: РОССИЯ
rubrics.code: 29.03.45
rubrics.name: Обработка данных физического эксперимента
rubrics.code: 29.19.03
rubrics.name: Теория конденсированного состояния
oecds.code: 01.03.UK
oecds.name: PHYSICS, CONDENSED MATTER
speciality_codes.name: Физика конденсированного состояния
speciality_codes.code: 1.3.8.
supervisors.fio: Конарев П.В.
supervisors.scientific_degree: Кандидат физико-математических наук
supervisors.speciality_code: Физика конденсированного состояния
supervisors.responsible_type: Научный руководитель
opponents.fio: Авдеев М.В.
opponents.scientific_degree: Доктор физико-математических наук
opponents.speciality_code: Физика конденсированного состояния
opponents.responsible_type: Оппонент
opponents.fio: Ларичев Ю.В.
opponents.scientific_degree: Кандидат химических наук
opponents.speciality_code: Кинетика и катализ
opponents.responsible_type: Оппонент
protection_organization.short_name: ФНИЦ «Кристаллография и фотоника» РАН
protection_organization.name: Федеральное государственное учреждение  «Федеральный научно-исследовательский центр «Кристаллография и фотоника» Росийской академии наук»
protection_organization.ogrn: 1037739548747
protection_organization.organization_type: Организация
protection_organization.okogu: Министерство науки и высшего образования Российской Федерации
protection_organization.okopf: Федеральные государственные бюджетные учреждения
author_organization.short_name: ФНИЦ «Кристаллография и фотоника» РАН
author_organization.name: Федеральное государственное учреждение  «Федеральный научно-исследовательский центр «Кристаллография и фотоника» Росийской академии наук»
author_organization.ogrn: 1037739548747
author_organization.organization_type: Организация
author_organization.okogu: Министерство науки и высшего образования Российской Федерации
author_organization.okopf: Федеральные государственные бюджетные учреждения